前言
自2004年石墨烯誕生以來(lái)，它便廣受關(guān)注，成為了材料科學(xué)領(lǐng)域的一顆璀璨明星。在短短的6年時(shí)間里，它就獲得了諾貝爾獎(jiǎng)，足以見(jiàn)其卓越的性能和潛力。2004年，英國(guó)科學(xué)家安德烈·海姆和康斯坦丁·諾沃肖洛夫成功地從石墨中分離出了單層的石墨烯，這一發(fā)現(xiàn)震驚了全世界。隨后，他們因?yàn)檫@一偉大的成果而共同獲得了2010年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。然而，僅僅依靠這一發(fā)現(xiàn)，石墨烯的價(jià)值并未得到充分的發(fā)揮。隨著科學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展，人們開(kāi)始研究如何將石墨烯應(yīng)用于實(shí)際問(wèn)題中。在這一過(guò)程中，石墨烯的應(yīng)用范圍得到了不斷的拓展。在電子產(chǎn)業(yè)方面，石墨烯可以作為一種高效的導(dǎo)體材料，用于制造更快、更輕、更薄的電池和顯示器等電子設(shè)備。此外，石墨烯還可以作為散熱材料，用于提高電子設(shè)備的運(yùn)行效率。在新能源領(lǐng)域，石墨烯被認(rèn)為是一種理想的太陽(yáng)能電池材料。由于其出色的光電轉(zhuǎn)換效率和可塑性，石墨烯有望成為未來(lái)太陽(yáng)能電池的核心材料。
石墨烯是一種具有獨(dú)特物理和化學(xué)性質(zhì)的納米材料，作為碳的同素異形體，它由單層的碳原子構(gòu)成，這些碳原子以六邊形的方式排列在二維平面上。其獨(dú)特的二維六角型晶格結(jié)構(gòu)，由碳原子以sp2雜化方式連接而成。這種結(jié)構(gòu)使得石墨烯擁有極高的電子遷移率、導(dǎo)熱性和機(jī)械強(qiáng)度等特性，使得石墨烯在電子學(xué)、能源、催化等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力，詳細(xì)的性能特點(diǎn)如下：
(1)基本性質(zhì)：石墨烯的每個(gè)碳原子通過(guò)sp2雜化與周?chē)齻€(gè)碳原子形成強(qiáng)共價(jià)鍵，這種結(jié)構(gòu)賦予了石墨烯極高的晶體穩(wěn)定性。石墨烯的厚度只有一個(gè)碳原子，約0.34納米，是世上最薄的二維材料。
(2)電子性能：石墨烯中的電子可以以接近光速的速度移動(dòng)，且在傳輸過(guò)程中幾乎不受阻力，這使得石墨烯成為已知電阻最小的材料之一。石墨烯的電子能帶結(jié)構(gòu)獨(dú)特，其電子行為類(lèi)似于無(wú)質(zhì)量的狄拉克費(fèi)米子，這一特性為研究相對(duì)論量子電動(dòng)力學(xué)提供了實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。
(3)熱性能：石墨烯的導(dǎo)熱系數(shù)非常高，超過(guò)了碳納米管和金剛石，使其在熱管理領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用。石墨烯在室溫下的熱導(dǎo)率可達(dá)到驚人的4000 W/mK至5000 W/mK，遠(yuǎn)高于大多數(shù)金屬。
(4)力學(xué)性能：石墨烯的強(qiáng)度極高，其抗拉強(qiáng)度和彈性模量分別可達(dá)130 GPa和1 TPa，比鋼鐵的強(qiáng)度還要高百倍以上。盡管極薄，石墨烯的硬度和韌性卻非常出眾，被認(rèn)為是制造超輕防彈衣的理想材料。
(5)光學(xué)性能：石墨烯幾乎完全透明，只吸收2.3%的可見(jiàn)光，結(jié)合其良好的導(dǎo)電性，適合用于制作透明觸控屏幕和太陽(yáng)能電池。
近日， 的研究再次迎來(lái)了重大突破。在權(quán)威科學(xué)期刊《Nature》上發(fā)表了兩篇關(guān)于石墨烯的研究論文。其中一篇題為“Control of proton transport and hydrogenation in double-gated graphene”(本文重點(diǎn)介紹)，另一篇為“Tunable superconductivity in electron- and hole-doped Bernal bilayer graphene”。
全文速覽
石墨烯的基面可以作為選擇性屏障，對(duì)質(zhì)子透過(guò)具有良好的選擇性，但對(duì)其他離子和氣體則不透過(guò)。這種特性使石墨烯在膜、催化和同位素分離等應(yīng)用中顯示出巨大潛力。
在石墨烯上，質(zhì)子可以通過(guò)化學(xué)吸附的方式被捕獲，并觸發(fā)導(dǎo)體到絕緣體的轉(zhuǎn)變過(guò)程，這一現(xiàn)象在石墨烯基電子器件的研發(fā)中得到了廣泛研究。但是質(zhì)子傳輸和氫化過(guò)程的能量障礙使其實(shí)際應(yīng)用受到限制。常用的改性方法雖然可以加速質(zhì)子傳輸，但往往會(huì)影響石墨烯的其他重要性質(zhì)，如離子選擇性或機(jī)械穩(wěn)定性。為了克服這一課題，英國(guó)曼徹斯特大學(xué)國(guó)家石墨烯中心的研究人員提出了多種策略，包括引入空位、結(jié)合催化性金屬或者對(duì)晶格進(jìn)行化學(xué)官能化以促進(jìn)質(zhì)子的快速傳輸。
最新的研究成果表明，通過(guò)獨(dú)立控制電場(chǎng)強(qiáng)度(E，約1 V/nm)和載流子密度(n，約1×1014 cm-2)，利用雙門(mén)控石墨烯可以實(shí)現(xiàn)對(duì)電場(chǎng)和電荷載流子密度的獨(dú)立控制，從而達(dá)到加快質(zhì)子傳輸速率的目的，同時(shí)獨(dú)立控制對(duì)質(zhì)子傳輸過(guò)程和晶格加氫反應(yīng)。首次同時(shí)實(shí)現(xiàn)了邏輯運(yùn)算與記憶存儲(chǔ)這兩個(gè)計(jì)算機(jī)的基本功能，為石墨烯基器件的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用提供了新的方向。
正文內(nèi)容
研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)采納雙柵調(diào)控方法，揭示了利用電場(chǎng)強(qiáng)度和電荷密度的獨(dú)立控制，能夠在石墨烯中實(shí)現(xiàn)對(duì)兩個(gè)已知電化學(xué)過(guò)程的選擇性控制，這一發(fā)現(xiàn)是其他策略未能實(shí)現(xiàn)的。
在他們的器件中，使用機(jī)械剝離法制得的懸浮石墨烯膜，并在膜兩側(cè)涂覆了非水質(zhì)子導(dǎo)電電解質(zhì)。通過(guò)設(shè)置上下兩組門(mén)控電壓，他們獨(dú)立地調(diào)控了石墨烯與電解質(zhì)界面處的電位，從而解耦電場(chǎng)強(qiáng)度與電荷密度，并在不同的電場(chǎng)和載流子密度條件下對(duì)質(zhì)子傳輸和氫化過(guò)程進(jìn)行了測(cè)試。
圖1b展示了在單一門(mén)控的高電位條件下快速質(zhì)子傳輸與氫化過(guò)程的耦合現(xiàn)象。而圖1c則顯示了在雙門(mén)控條件下，當(dāng)處于超強(qiáng)電場(chǎng)強(qiáng)度和低電荷密度時(shí)，質(zhì)子傳輸會(huì)被加速，但氫化過(guò)程并未發(fā)生。圖1d進(jìn)一步展示了在電場(chǎng)強(qiáng)度為零且電荷密度非常高的雙門(mén)控條件下，質(zhì)子傳輸被阻斷，而氫化過(guò)程卻得以發(fā)生。
圖1. 雙柵極石墨烯器件中質(zhì)子傳輸和氫化的選擇性控制
研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)將電場(chǎng)強(qiáng)度和電荷密度作為變量，成功繪制了質(zhì)子傳輸和電子傳輸?shù)膱D譜(圖2a、圖2b)。這一成果使得團(tuán)隊(duì)能夠精確區(qū)分不同電場(chǎng)強(qiáng)度和電荷密度條件下，質(zhì)子傳輸和石墨烯氫化過(guò)程的定量關(guān)系。
圖2. 雙柵極石墨烯中獨(dú)立控制E和n的質(zhì)子和電子輸運(yùn)
研究團(tuán)隊(duì)隨后展示了他們的石墨烯器件能夠作為存儲(chǔ)器，可同時(shí)在導(dǎo)電和絕緣的電子狀態(tài)之間切換，并利用質(zhì)子電流來(lái)執(zhí)行類(lèi)似計(jì)算機(jī)的邏輯操作。如圖3所示，他們通過(guò)構(gòu)建一個(gè)能夠?qū)崿F(xiàn)異或(XOR)邏輯操作的設(shè)備來(lái)驗(yàn)證這一功能。具體來(lái)說(shuō)，當(dāng)輸入值中1的個(gè)數(shù)為奇數(shù)時(shí)，設(shè)備將輸出1。這一邏輯操作的實(shí)現(xiàn)涉及調(diào)整頂部和底部電極的電壓，使得石墨烯在不同的門(mén)電壓下可以在導(dǎo)電和絕緣狀態(tài)之間切換，從而產(chǎn)生強(qiáng)質(zhì)子電流并輸出相應(yīng)的邏輯結(jié)果，同時(shí)不干擾已經(jīng)設(shè)定的電子存儲(chǔ)狀態(tài)。這一應(yīng)用展示是里程碑式的，因?yàn)樗鼘煞N設(shè)備的功能集成到一個(gè)器件中，且無(wú)需額外的電路來(lái)連接它們。
圖3. 雙門(mén)石墨烯中質(zhì)子傳輸和氫化的穩(wěn)健和精確切換實(shí)現(xiàn)了基于質(zhì)子的邏輯和存儲(chǔ)設(shè)備
本研究的亮點(diǎn)在于：雙門(mén)控石墨烯器件能夠精確地獨(dú)立調(diào)節(jié)電場(chǎng)強(qiáng)度和電荷密度，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)質(zhì)子傳輸和氫化過(guò)程的精準(zhǔn)操控。更重要的是，揭示了雙門(mén)控2D晶體能夠在電極-電解質(zhì)界面中實(shí)現(xiàn)映射過(guò)程，而這在目前沒(méi)有雙門(mén)控的情況下是無(wú)法實(shí)現(xiàn)的。這一創(chuàng)新技術(shù)在多個(gè)領(lǐng)域展現(xiàn)出廣泛的應(yīng)用潛力，包括質(zhì)子傳導(dǎo)膜、催化過(guò)程以及同位素分離等。此外，它還為二維電化學(xué)材料及其相關(guān)過(guò)程的研究開(kāi)辟了新的途徑和方法。
未來(lái)，基于類(lèi)似原理的二維晶體設(shè)備有望實(shí)現(xiàn)對(duì)其他耦合界面過(guò)程的選擇性驅(qū)動(dòng)，進(jìn)一步拓寬電化學(xué)研究的參數(shù)范圍。同時(shí)，該研究成果也為涉及離子和電子相互作用的邏輯運(yùn)算和存儲(chǔ)設(shè)備的設(shè)計(jì)與開(kāi)發(fā)指明了新的方向。
論文鏈接
https://www.nature.com/articles/s41586-024-07435-8
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