權利要求書： 1.一種多步燒結制備硫化物電解質(zhì)的方法，其特征在于，包括以下步驟：將前驅(qū)體材料依次經(jīng)過微波等離子體燒結和馬弗爐退火燒結，得到硫化物電解質(zhì)；

微波等離子體燒結溫度為80 600℃，燒結時長為2 20分鐘；

~ ~

前驅(qū)體材料經(jīng)過微波等離子體燒結后，產(chǎn)物直接置于馬弗爐中退火燒結，馬弗爐退火燒結溫度為180 700℃，燒結時長為0.5 1.5小時；

~ ~

所述硫化物電解質(zhì)具有式Ⅰ、式Ⅱ、式Ⅲ所示的化學式中的一種或多種：(100?x?y)Li2S·xP2S5·yMmNn式Ⅰ，其中0≤x＜100，0≤y＜100，0≤x+y＜100，0≤m＜4，0≤n＜6，M為Ge、Si、Sn、Sb中的一種或多種，N為Se、O、Cl、Br、I中的一種或多種；

Li10±lGe1?gGgP2?qQqS12?wWw式Ⅱ，其中，0≤l＜1，0≤g≤1，0≤q≤2，0≤w＜1，G為Si和/或Sn，Q為Sb，W為O、Se、Cl、Br、I中的一種或多種；

Li6±lP1?eEeS5?sRrX1±t式Ⅲ，其中，0≤l＜1，0≤e＜1，0≤s＜2，0≤r＜1，0≤t＜1，E為Ge、Si、Sn、Sb中的一種或多種，R為O和/或Se，X為Cl、Br、I中的一種或多種。

2.根據(jù)權利要求1所述的一種多步燒結制備硫化物電解質(zhì)的方法，其特征在于，所述前驅(qū)體材料的制備包括以下步驟：將包括硫化鋰在內(nèi)的原料按摩爾比稱取，原料充分混合后得到前驅(qū)體材料。

3.根據(jù)權利要求2所述的一種多步燒結制備硫化物電解質(zhì)的方法，其特征在于，所述硫化鋰的制備方法包括球磨法、碳熱還原法、含硫化學物質(zhì)鋰化法、金屬鋰納米顆粒硫化法中的一種或幾種；

和/或，所述前驅(qū)體材料的制備中，混合方式包括機械攪拌、機械震蕩、球磨、輥磨中的一種或幾種，混合時長為0.2 1小時。

~

4.根據(jù)權利要求1所述的一種多步燒結制備硫化物電解質(zhì)的方法，其特征在于，微波等離子體燒結和馬弗爐退火燒結的總燒結時間≤1.5小時。

5.一種硫化物電解質(zhì)，其特征在于，其由權利要求1所述的一種多步燒結制備硫化物電解質(zhì)的方法制備而成。

6.根據(jù)權利要求5所述的一種硫化物電解質(zhì)，其特征在于，所述硫化物電解質(zhì)的室溫離?4 ?1子電導率為1×10 1×10 S/cm。

~

7.根據(jù)權利要求5所述的一種硫化物電解質(zhì)，其特征在于，所述硫化物電解質(zhì)為晶體。

說明書： 多步燒結制備硫化物電解質(zhì)的方法及制備的硫化物電解質(zhì)技術領域[0001] 本發(fā)明屬于電池電解質(zhì)技術領域，涉及多步燒結制備硫化物電解質(zhì)的方法及制備的硫化物電解質(zhì)。背景技術[0002] 固體電解質(zhì)是全固態(tài)電池的重要部件，其中硫化物電解質(zhì)具有較高的室溫離子電導率和較低的電子電導率，同時具有良好的機械性能，有利于全固態(tài)電池中電極/電解質(zhì)形成良好的固固接觸界面。[0003] 硫化物電解質(zhì)多數(shù)通過固相混合結合退火燒結制備，燒結過程發(fā)生加成反應生成電解質(zhì)材料，分稱三個階段：第一階段為在晶粒界面或者界面臨近的反應物晶格中形成晶核，第二階段為晶核在高溫下長大，第三階段為產(chǎn)物加厚，反應速率隨之降低，最后反應終止，得到電解質(zhì)材料。目前，硫化物電解質(zhì)制備過程中使用的燒結手段為馬弗爐燒結，受限于加熱手段和電解質(zhì)材料熱傳導性能，硫化物電解質(zhì)燒結過程中第一階段的晶核形成過程需要較長時間，一般為4 48小時，嚴重影響硫化物電解質(zhì)的制備效率，同時，馬弗爐燒結升~溫速率較慢，一般在2 5℃每分鐘，燒結時經(jīng)歷較長的低溫燒結階段，易使材料中氣孔變形~

而影響材料導熱性和熱均勻性，使得材料顆粒尺寸大小不一。

[0004] 微波等離子體燒結是通過微波電離氣體形成等離子體，然后等離子體作為加熱元，處于等離子體中的坯體的環(huán)境溫度瞬間升到很高，可快速得到均勻的晶核，提高坯體致密度，迅速完成燒結過程第一階段。但微波等離子體燒結在致密坯體繼續(xù)燒結過程中，存在材料內(nèi)部溫度梯度過大，導致燒結后半段出現(xiàn)熱斑及熱失控現(xiàn)象，部分材料過溫燒結導致非晶化，影響電解質(zhì)性能。發(fā)明內(nèi)容[0005] 本發(fā)明的發(fā)明目的在于針對現(xiàn)有技術中的不足，提供一種多步燒結制備硫化物電解質(zhì)的方法及制備的硫化物電解質(zhì)。[0006] 本發(fā)明的一個目的通過以下技術方案實現(xiàn)：[0007] 一種多步燒結制備硫化物電解質(zhì)的方法，包括以下步驟：將前驅(qū)體材料依次經(jīng)過微波等離子體燒結和馬弗爐退火燒結，得到硫化物電解質(zhì)。[0008] 本發(fā)明使用微波等離子體燒結結合馬弗爐燒結的多步分段燒結方法，可快速完成晶核形成及坯體致密化過程，同時保證晶粒成長過程中反應均勻性，快速獲得結晶度高、體相均勻、且性能優(yōu)異的硫化物電解質(zhì)材料。[0009] 作為優(yōu)選，所述前驅(qū)體材料的制備包括以下步驟：將包括硫化鋰在內(nèi)的原料按摩爾比稱取，原料充分混合后得到前驅(qū)體材料。[0010] 作為優(yōu)選，所述硫化鋰制備方法包括球磨法、碳熱還原法、含硫化學物質(zhì)鋰化法、金屬鋰納米顆粒硫化法、含鋰和含硫物質(zhì)互相反應中的一種或幾種。[0011] 作為優(yōu)選，所述前驅(qū)體材料的制備中，混合方式包括機械攪拌、機械震蕩、球磨、輥磨中的一種或幾種的混合。[0012] 作為優(yōu)選，所述前驅(qū)體材料的制備中，混合時長為0.2 1小時。~

[0013] 作為優(yōu)選，微波等離子體燒結和馬弗爐退火燒結的總燒結時間≤1.5小時。[0014] 作為優(yōu)選，微波等離子體燒結升溫速率可列舉為50 200℃每分鐘，燒結溫度為80~ ~600℃，燒結時長為2 20分鐘；進一步優(yōu)選，燒結時長為5 15分鐘。作為優(yōu)選，微波等離子體~ ~

燒結的放電氣體為氮氣或氬氣。

[0015] 作為優(yōu)選，前驅(qū)體材料經(jīng)過微波等離子體燒結后，產(chǎn)物直接置于馬弗爐中退火燒結。前驅(qū)體材料經(jīng)過微波等離子體燒結后，產(chǎn)物無需冷卻，直接置于已經(jīng)設置好燒結溫度的馬弗爐中進行燒結。[0016] 作為優(yōu)選，馬弗爐退火燒結溫度為180 700℃，燒結時長為0.5 1.5小時。進一步優(yōu)~ ~選，馬弗爐退火燒結燒結時長為0.5 1.2小時。馬弗爐退火燒結氣氛為惰性氣氛。

~

[0017] 本發(fā)明另一目的在于提供一種硫化物電解質(zhì)，其由上述多步燒結制備硫化物電解質(zhì)的方法制備而成。[0018] 作為優(yōu)選，所述硫化物電解質(zhì)具有式Ⅰ、式Ⅱ、式Ⅲ所示的化學式中的一種或多種：[0019] (100?x?y)Li2S·xP2S5·yMmNn式Ⅰ，[0020] 其中0≤x＜100，0≤y＜100，0≤x+y＜100，0≤m＜4，0≤n＜6，M為Ge、Si、Sn、Sb中的一種或多種，N為Se、O、Cl、Br、I中的一種或多種；[0021] Li10±lGe1?gGgP2?qQqS12?wWw式Ⅱ，[0022] 其中，0≤l＜1，0≤g≤1，0≤q≤2，0≤w＜1，G為Si和/或Sn，Q為Sb，W為O、Se、Cl、Br、I中的一種或多種；[0023] Li6±lP1?eEeS5?sRrX1±t式Ⅲ，[0024] 其中，0≤l＜1，0≤e＜1，0≤s＜2，0≤r＜1，0≤t＜1，E為Ge、Si、Sn、Sb中的一種或多種，R為O和/或Se，X為Cl、Br、I中的一種或多種。[0025] 進一優(yōu)選，式Ⅰ中：0＜x+y＜100。[0026] 作為優(yōu)選，所述硫化物電解質(zhì)的室溫離子電導率為1×10?4 1×10?1S/cm。~

[0027] 作為優(yōu)選，所述硫化物電解質(zhì)為晶體。[0028] 與現(xiàn)有技術相比，本發(fā)明具有以下有益效果：[0029] 1、本發(fā)明使用微波等離子體燒結結合馬弗爐燒結的多步分段燒結方法，可快速完成晶核形成及坯體致密化過程，大大降低了材料的燒結時長，加快了生產(chǎn)效率；[0030] 2、本發(fā)明的微波等離子體燒結結合馬弗爐燒結的多步分段燒結方法，有利于保證晶粒成長過程中反應均勻性，快速獲得結晶度高、且體相均勻的硫化物電解質(zhì)材料；[0031] 3、本發(fā)明采用微波等離子體燒結結合馬弗爐燒結的多步分段燒結方法制備的硫化物電解質(zhì)材料，相對于采用單一微波等離子體燒結或馬弗爐燒結制備的硫化物電解質(zhì)材料，具有更優(yōu)異的電解質(zhì)性能；[0032] 4、本發(fā)明分別控制微波等離子體燒結時長為2 20分鐘、馬弗爐退火燒結時長為~0.5 1.5小時，合適的燒結時長更有利于提高電解質(zhì)材料結晶度及性能。

~

附圖說明[0033] 圖1為實施例1、對比例1、對比例2的Li6PS5Cl硫化物電解質(zhì)X射線衍射圖譜；[0034] 圖2為實施例1、對比例1、對比例2的Li6PS5Cl硫化物電解質(zhì)的室溫離子電導率測試圖。實施方式

[0035] 下面通過具體實施例和附圖，對本發(fā)明的技術方案作進一步描述說明，應當理解的是，此處所描述的具體實施例僅用于幫助理解本發(fā)明，不用于本發(fā)明的具體限制。且本文中所使用的附圖，僅僅是為了更好地說明本發(fā)明所公開內(nèi)容，對保護范圍并不具有限制作用。如果無特殊說明，本發(fā)明的實施例中所采用的原料均為本領域常用的原料，實施例中所采用的方法，均為本領域的常規(guī)方法。[0036] 以下實施例和對比例中，室溫離子電導率的測試方法如下：[0037] 測試使用英國Solartron公司1470E電化學工作站。交流阻抗模式下對塊體材料的鋰離子電導率進行測試。測試條件為：106Hz～10?2Hz，振幅為15m。[0038] 在進行交流阻抗測試前需對樣品進行前處理，主要測量固體電解質(zhì)樣品的厚度t和在室溫下的電阻值R，通過計算公式σ=t/(R·S)，其中σ為電導率（單位S/cm），t為測試樣2

品的厚度（單位cm），R為電阻（單位Ω），S為測試樣品面積（單位cm），獲得樣品在室溫下的鋰離子電導率。

[0039] 以下實施例和對比例中，微波等離子體燒結過程中，微波功率為2kW，頻率為2.45GHz。

實施例1

[0040] 將干燥的硫粉與氫化鋰粉按物質(zhì)的量比1：2混合，加入球磨罐中，室溫下100r/min條件下球磨24小時，得到硫化鋰粉末；將硫化鋰、五硫化二磷、氯化鋰按摩爾比稱取，以200轉(zhuǎn)每分鐘的速度進行機械攪拌，攪拌時長為20分鐘，得到前驅(qū)體材料；將前驅(qū)體材料于500℃下微波等離子體燒結5分鐘（升溫速率為100℃每分鐘），然后將微波等離子體燒結產(chǎn)物直接轉(zhuǎn)移至550℃馬弗爐內(nèi)燒結1小時，微波等離子體燒結和馬弗爐燒結氣氛均為氬氣，得到Li6PS5Cl電解質(zhì)。制備得到的Li6PS5Cl電解質(zhì)具有較高的結晶度，其X射線衍射圖譜如圖1所示，室溫離子電導率為3.6mS/cm，測試結果如圖2所示。實施例2

[0041] 通過含鋰和含硫化合物互相反應制備Li2S：金屬鋰和單質(zhì)硫分別溶解于有機溶劑乙醚，物質(zhì)的量比例為2.1：1，混合后減壓蒸餾，反應得到Li2S；將硫化鋰、二硫化鍺、五硫化二磷按摩爾比稱取，以300轉(zhuǎn)每分鐘的速度進行機械攪拌，攪拌時長為15分鐘，得到前驅(qū)體材料；將前驅(qū)體材料于550℃下微波等離子體燒結10分鐘（升溫速率為100℃每分鐘），然后將微波等離子體燒結產(chǎn)物直接轉(zhuǎn)移至620℃馬弗爐內(nèi)燒結1小時，微波等離子體燒結和馬弗爐燒結氣氛均為氮氣，得到Li10GeP2S12電解質(zhì)。制備得到的Li10GeP2S12電解質(zhì)具有較高的結晶度，室溫離子電導率為6.3mS/cm。實施例3

[0042] 通過碳熱還原法制備Li2S：將無水硫酸鋰、葡萄糖和硬碳按照1:2:5的質(zhì)量比混合，在氫氣氣氛下加熱至900℃反應制備制得Li2S；將硫化鋰、五硫化二磷按摩爾比稱取，以500轉(zhuǎn)每分鐘的速度進行球磨，球磨時長為1小時，得到前驅(qū)體材料；將前驅(qū)體材料于150℃下微波等離子體燒結5分鐘（升溫速率為100℃每分鐘），然后將微波等離子體燒結產(chǎn)物直接轉(zhuǎn)移至230℃馬弗爐內(nèi)燒結0.5小時，微波等離子體燒結和馬弗爐燒結氣氛均為氮氣，得到Li3PS4電解質(zhì)。制備得到的Li3PS4電解質(zhì)具有較高的結晶度，室溫離子電導率為0.4mS/cm。

實施例4

[0043] 通過球磨法及含鋰和含硫化合物互相反應制備Li2S：金屬鋰和單質(zhì)硫分別溶解于有機溶劑四氫呋喃，物質(zhì)的量比例為2.2：1，200r/min下球磨混合24小時后減壓蒸餾，反應得到Li2S；將硫化鋰、五硫化二磷和碘化鋰按摩爾比稱取，以100轉(zhuǎn)每分鐘的速度進行機械攪拌，攪拌時長為10分鐘，隨后500轉(zhuǎn)每分鐘下球磨30分鐘，得到前驅(qū)體材料；將前驅(qū)體材料于100℃下微波等離子體燒結5分鐘（升溫速率為100℃每分鐘），然后將微波等離子體燒結產(chǎn)物直接轉(zhuǎn)移至200℃馬弗爐內(nèi)燒結0.6小時，微波等離子體燒結和馬弗爐燒結氣氛均為氬氣，得到Li7P2S8I電解質(zhì)。制備得到的Li7P2S8I電解質(zhì)具有較高的結晶度，室溫離子電導率為1.2mS/cm。

實施例5

[0044] 通過球磨法制備Li2S：將干燥的硫粉與氫化鋰粉按物質(zhì)的量比1：2混合，加入球磨罐中，室溫下500r/min條件下球磨12小時，得到Li2S；將硫化鋰、五硫化二磷和氯化鋰按摩爾比稱取，以300轉(zhuǎn)每分鐘的速度輥磨1小時，得到前驅(qū)體材料；將前驅(qū)體材料于490℃下微波等離子體燒結6分鐘（升溫速率為100℃每分鐘），然后將微波等離子體燒結產(chǎn)物直接轉(zhuǎn)移至550℃馬弗爐內(nèi)燒結1小時，微波等離子體燒結和馬弗爐燒結氣氛均為氮氣，得到Li5.4PS4.4Cl1.6電解質(zhì)。制備得到的Li5.4PS4.4Cl1.6電解質(zhì)具有較高的結晶度，室溫離子電導率為8.2mS/cm。實施例6

[0045] 通過球磨法制備Li2S：將干燥的硫粉與氫化鋰粉按物質(zhì)的量比1：2.5混合，加入球磨罐中，室溫下300r/min條件下球磨24小時，得到硫化鋰；將硫化鋰、五硫化二磷按摩爾比稱取，以200轉(zhuǎn)每分鐘的速度進行機械攪拌，攪拌時長為10分鐘，隨后500轉(zhuǎn)每分鐘下高能球磨30分鐘，得到前驅(qū)體材料；將前驅(qū)體材料于120℃下微波等離子體燒結5分鐘（升溫速率為100℃每分鐘），然后將微波等離子體燒結產(chǎn)物直接轉(zhuǎn)移至260℃馬弗爐內(nèi)燒結0.5小時，微波等離子體燒結和馬弗爐燒結氣氛均為氬氣，得到Li7P3S11電解質(zhì)。制備得到的Li7P3S11電解質(zhì)具有較高的結晶度，室溫離子電導率為1.2mS/cm。

實施例7

[0046] 通過球磨法及含鋰和含硫物質(zhì)互相反應制備Li2S：金屬鋰和單質(zhì)硫分別溶解于四氫呋喃，物質(zhì)的量比例為2.2：1，球磨法200r/min混合24小時后減壓蒸餾，反應得到硫化鋰；將硫化鋰、五硫化二磷、氯化鋰和五氧化二磷按摩爾比稱取，以200回每分鐘的速度進行機械震蕩，時長為30分鐘，得到前驅(qū)體材料；將前驅(qū)體材料于520℃下微波等離子體燒結7分鐘（升溫速率為100℃每分鐘），然后將微波等離子體燒結產(chǎn)物直接轉(zhuǎn)移至570℃馬弗爐內(nèi)燒結

1小時，微波等離子體燒結和馬弗爐燒結氣氛均為氬氣，得到Li6PS4.8O0.2Cl電解質(zhì)。制備得到的Li6PS4.8O0.2Cl電解質(zhì)具有較高的結晶度，室溫離子電導率為15.2mS/cm。

實施例8

[0047] 通過球磨法制備Li2S：將干燥的硫粉與氫化鋰粉按物質(zhì)的量比1：2混合，加入球磨罐中，室溫下100r/min條件下球磨24小時，得到硫化鋰；將硫化鋰、五硫化二磷、氯化鋰和溴化鋰按摩爾比稱取，以200轉(zhuǎn)每分鐘的速度進行機械攪拌，時長為30分鐘，得到前驅(qū)體材料；將前驅(qū)體材料于480℃下微波等離子體燒結8分鐘（升溫速率為100℃每分鐘），然后將微波等離子體燒結產(chǎn)物直接轉(zhuǎn)移至530℃馬弗爐內(nèi)燒結0.8小時，微波等離子體燒結和馬弗爐燒結氣氛均為氬氣，得到Li6PS5Cl0.5Br0.5電解質(zhì)。制備得到的Li6PS5Cl0.5Br0.5電解質(zhì)具有較高的結晶度，室溫離子電導率為10.2mS/cm。

實施例9

[0048] 通過硫化金屬鋰納米顆粒法制備Li2S：金屬鋰納米顆粒分散在四氫呋喃?正己烷介質(zhì)中，向內(nèi)通硫化氫氣體和氬氣混合氣，反應24小時后制得硫化鋰；將硫化鋰、五硫化二磷、氯化鋰和五氧化二磷按摩爾比稱取，以300轉(zhuǎn)每分鐘的速度進行機械攪拌，時長為10分鐘，隨后400轉(zhuǎn)每分鐘下球磨30分鐘，得到前驅(qū)體材料；將前驅(qū)體材料于480℃下微波等離子體燒結9分鐘（升溫速率為100℃每分鐘），然后將微波等離子體燒結產(chǎn)物直接轉(zhuǎn)移至560℃馬弗爐內(nèi)燒結0.9小時，微波等離子體燒結和馬弗爐燒結氣氛均為氬氣，得到Li5.4PS4.2O0.2Cl1.6電解質(zhì)。制備得到的Li5.4PS4.2O0.2Cl1.6電解質(zhì)具有較高的結晶度，室溫離子電導率為12mS/cm。實施例10

[0049] 通過含鋰和含硫物質(zhì)互相反應制備Li2S：金屬鋰和單質(zhì)硫分別溶解于甲苯，物質(zhì)的量比例為2.1：1，混合后減壓蒸餾，反應得到硫化鋰；將硫化鋰、五硫化二磷、二硫化鍺和碘化鋰按摩爾比稱取，以200轉(zhuǎn)每分鐘的速度進行機械球磨，時長為10分鐘，隨后400轉(zhuǎn)每分鐘下球磨40分鐘，得到前驅(qū)體材料；將前驅(qū)體材料400℃下微波等離子體燒結8分鐘（升溫速率為100℃每分鐘），然后將微波等離子體燒結產(chǎn)物直接轉(zhuǎn)移至540℃馬弗爐內(nèi)燒結1小時，微波等離子體燒結和馬弗爐燒結氣氛均為氬氣，得到Li6.6P0.4Ge0.6S5I電解質(zhì)。制備得到的Li6.6P0.4Ge0.6S5I電解質(zhì)具有較高的結晶度，室溫離子電導率為18mS/cm。[0050] 對比例1[0051] 本對比例的硫化物電解質(zhì)材料化學式為Li6PS5Cl，其制備方法與實施例1的區(qū)別在于：前驅(qū)體材料未經(jīng)微波等離子燒結過程，直接置于550℃馬弗爐內(nèi)燒結1小時，制備得到的產(chǎn)物物相中存在大量中間產(chǎn)物物相，樣品結晶度較低，表明燒結反應未進行完全，其X射線衍射圖譜如圖1所示，室溫離子電導率為1.7mS/cm，晶界阻抗大，測試結果如圖2所示。[0052] 對比例2[0053] 本對比例的硫化物電解質(zhì)材料化學式為Li6PS5Cl，其制備方法與實施例1的區(qū)別在于：前驅(qū)體材料未經(jīng)馬弗爐燒結，全部燒結過程為微波等離子燒結，500℃下微波等離子體燒結1小時，制備得到的產(chǎn)物結晶度較低，且存在較多雜相，其X射線衍射圖譜如圖1所示，室溫離子電導率為1.5mS/cm，晶界阻抗大，測試結果如圖2所示。[0054] 對比例3[0055] 本對比例的硫化物電解質(zhì)材料化學式為Li6PS5Cl，其制備方法與實施例1的區(qū)別在于：前驅(qū)體材料未經(jīng)微波等離子燒結過程，直接置于550℃馬弗爐內(nèi)燒結4小時，燒結反應完全，馬弗爐燒結制備的Li6PS5Cl的室溫離子電導率為3.0mS/cm。[0056] 對比例4[0057] 本對比例的硫化物電解質(zhì)材料化學式為Li6PS5Cl，其制備方法與實施例1的區(qū)別在于：前驅(qū)體材料未經(jīng)馬弗爐燒結，全部燒結過程為微波等離子燒結，500℃下微波等離子體燒結5min，制備得到的產(chǎn)物物相中存在大量中間產(chǎn)物物相，表明燒結反應未進行完全，制備的Li6PS5Cl的室溫離子電導率為0.9mS/cm。[0058] 對比例5[0059] 本對比例的硫化物電解質(zhì)材料化學式為Li6PS5Cl，其制備方法與實施例1的區(qū)別在于：前驅(qū)體材料未經(jīng)馬弗爐燒結，全部燒結過程為微波等離子燒結，500℃下微波等離子體燒結30min，燒結反應完全，制備的Li6PS5Cl的室溫離子電導率為2.4mS/cm。[0060] 本發(fā)明的各方面、實施例、特征應視為在所有方面為說明性的且不限制本發(fā)明，本發(fā)明的范圍僅由權利要求書界定。在不背離所主張的本發(fā)明的精神及范圍的情況下，所屬領域的技術人員將明了其它實施例、修改及使用。[0061] 在本發(fā)明的制備方法中，各步驟的次序并不限于所列舉的次序，對于本領域普通技術人員來講，在不付出創(chuàng)造性勞動的前提下，對各步驟的先后變化也在本發(fā)明的保護范圍之內(nèi)。此外，可同時進行兩個或兩個以上步驟或動作。[0062] 最后應說明的是，本文中所描述的具體實施例僅僅是對本發(fā)明作舉例說明，而并非對本發(fā)明的實施方式進行限定。本發(fā)明所屬技術領域的技術人員可以對所描述的具體實施例做各種各樣的修改或補充或采用類似的方式替代，這里無需也無法對所有的實施方式予以全例。而這些屬于本發(fā)明的實質(zhì)精神所引申出的顯而易見的變化或變動仍屬于本發(fā)明的保護范圍，把它們解釋成任何一種附加的限制都是與本發(fā)明精神相違背的。