氧氣底吹煉銅機(jī)理及過(guò)程強(qiáng)化

3475 編輯：中冶有色技術(shù)網(wǎng) 來(lái)源：中南大學(xué)、中國(guó)有色金屬工業(yè)清潔冶金工程研究中心

2023-05-25 15:11:15

銅冶金是我國(guó)有色金屬的重要產(chǎn)業(yè)，隨著銅礦品位不斷降低，資源成分日益復(fù)雜，環(huán)保要求更加嚴(yán)格，開(kāi)發(fā)清潔高效銅冶金方法是銅冶金的發(fā)展方向[1]。傳統(tǒng)的火法煉銅如反射爐、電爐、鼓風(fēng)爐等，由于其冶煉效率低、能耗大、污染嚴(yán)重等問(wèn)題，正逐步被現(xiàn)代強(qiáng)化熔煉工藝所取代[2]。富氧底吹熔池熔煉具有完全的中國(guó)自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)，是繼奧托昆普煉銅法、諾蘭達(dá)煉銅法、特尼恩特?zé)掋~法、澳斯麥特/艾薩煉銅法、三菱煉銅法及白銀煉銅法等之后的一種新型冶煉工藝[3-4]，因其更加清潔高效，被譽(yù)為世界新型煉銅法[5]。

氧氣底吹煉銅工藝最初源于水口山煉銅法(SKS法)[6]，為我國(guó)自主創(chuàng)新的銅冶煉技術(shù)。該技術(shù)最早于2006年應(yīng)用于越南生權(quán)銅聯(lián)合企業(yè)大龍冶煉廠的年產(chǎn)1萬(wàn)t陰極銅項(xiàng)目，并于2008年初順利投產(chǎn);同年12月該技術(shù)在山東方圓有色金屬公司投產(chǎn)，設(shè)計(jì)規(guī)模為年產(chǎn)8萬(wàn)t粗銅，后經(jīng)改造產(chǎn)能達(dá)到10萬(wàn)t粗銅;此后該技術(shù)處于快速發(fā)展階段，又先后應(yīng)用于山東恒邦冶煉股份有限公司、內(nèi)蒙古華鼎冶煉廠、中條山有色金屬集團(tuán)有限公司及河南豫光金鉛集團(tuán)，目前云南銅業(yè)及五礦銅業(yè)的底吹煉銅項(xiàng)目都進(jìn)入設(shè)計(jì)建設(shè)階段。

底吹技術(shù)經(jīng)過(guò)不斷升級(jí)，又發(fā)展了“雙底吹-兩連爐連續(xù)吹煉技術(shù)”及“雙底吹-三連爐連續(xù)吹煉技術(shù)”[7]，但由于目前缺乏針對(duì)該技術(shù)的基礎(chǔ)研究，對(duì)底吹煉銅機(jī)理的理解還停留在依賴生產(chǎn)經(jīng)驗(yàn)狀態(tài)，尚無(wú)系統(tǒng)理論指導(dǎo)該技術(shù)的工程設(shè)計(jì)及生產(chǎn)過(guò)程，導(dǎo)致產(chǎn)業(yè)化過(guò)程中遇到問(wèn)題，制約了該技術(shù)的發(fā)展升級(jí)及海外推廣應(yīng)用。鑒于以上原因，本文作者結(jié)合銅冶金過(guò)程熱力學(xué)[8-12]及底吹爐內(nèi)流場(chǎng)動(dòng)力學(xué)特性[13-15]，深度剖析底吹熔煉過(guò)程機(jī)理，構(gòu)建了底吹熔煉機(jī)理模型，并提出熔煉過(guò)程強(qiáng)化措施，以期為底吹煉銅提供理論指導(dǎo)，促進(jìn)該技術(shù)的發(fā)展和推廣應(yīng)用。

1 銅富氧底吹熔池熔煉簡(jiǎn)介

1.1 工藝流程

銅富氧底吹熔池熔煉工藝流程為：不同成分的高硫銅精礦、低硫銅精礦、高含貴金屬精礦及返料，按照配料比例進(jìn)行配料，獲得混合銅精礦，不經(jīng)過(guò)磨細(xì)、干燥或制粒，直接搭配一定量的石英砂熔劑，經(jīng)傳送皮帶連續(xù)地從爐頂三個(gè)加料口加入到爐內(nèi)，礦料自由落體墜入高溫熔體中，迅速被卷入攪拌的熔體中，形成良好的傳熱和傳質(zhì)條件，使氧化反應(yīng)和造渣反應(yīng)激烈地進(jìn)行，釋放出大量的熱能，使?fàn)t料很快熔化分解;氧氣和空氣通過(guò)爐體底部氧槍連續(xù)送入爐內(nèi)的銅锍層, 富氧濃度73%以上，氧槍分為兩層，內(nèi)層輸送制氧站制造的純度99.6%的氧氣，外層輸送空氣，外層的空氣對(duì)氧槍有降溫保護(hù)作用，同時(shí)氧槍周圍形成“蘑菇頭”，主要成分為Fe3O4，可有效防止熔體對(duì)氧槍的侵蝕作用[16]。

1.2 爐體結(jié)構(gòu)及特點(diǎn)

富氧底吹熔池熔煉是一種高效的銅冶金熔煉方法。該方法通過(guò)一座可以轉(zhuǎn)動(dòng)的臥式圓筒爐來(lái)實(shí)現(xiàn)熔煉目的，生產(chǎn)過(guò)程中爐膛下部是熔體，其前段為反應(yīng)區(qū)，后段為沉淀區(qū)。在反應(yīng)區(qū)的下邊有氧氣噴槍將氧氣吹入熔池，使熔池處于強(qiáng)烈的攪拌狀態(tài)(如圖1)。

氧氣底吹熔煉爐示意圖

圖1 氧氣底吹熔煉爐示意圖

該方法最大的特點(diǎn)是：氣流是以許多微細(xì)的小氣流從熔體底部吹入，最先進(jìn)入銅锍層，氣液相接觸面積大、歷程長(zhǎng)，氣體在熔體內(nèi)停留時(shí)間長(zhǎng)，有較好的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)條件，因此有較大的熔煉潛能;生成的熔锍能高效捕集礦物中的金銀等多種貴金屬，實(shí)現(xiàn)了“造锍捕金”目的 [17]。

1.3 工藝特性

銅富氧底吹熔池熔煉工藝的特性為[18]：配料過(guò)程簡(jiǎn)單，原料適應(yīng)性強(qiáng)，對(duì)精礦的干燥度及粒度要求不高，可以處理含水10%的精礦，不需要干燥，還可以處理低品位銅礦和復(fù)雜難處理的多金屬礦以及含金銀高的貴金屬伴生礦;高富氧熔煉，強(qiáng)度大，自熱熔煉程度高，能源消耗小，大幅降低煙氣帶走的熱量，可完全實(shí)現(xiàn)自熱熔煉;產(chǎn)出高品位冰銅，銅直收率高基本維持在73%以上，高時(shí)可達(dá)到76%，渣含銅控制在3%左右，產(chǎn)出的爐渣為高鐵硅渣，F(xiàn)e/SiO2控制在1.7～2.0范圍內(nèi)，渣量小;不易產(chǎn)生“泡沫渣”，易于操作，爐內(nèi)維持一定的負(fù)壓(-50～-200 Pa)，可有效避免煙塵外溢，工作環(huán)境好。

2 熔煉過(guò)程機(jī)理

通過(guò)深入分析底吹爐內(nèi)流體動(dòng)力學(xué)特性，并結(jié)合銅冶金過(guò)程熱力學(xué)，構(gòu)建底吹熔煉機(jī)理模型，并分析熔煉體系中不同空間位點(diǎn)多相多組分在界面間的傳質(zhì)行為，其中圖2和4分別為底吹熔煉理論模型的橫截面(A截面)示意圖及縱截面(B截面)示意圖。

2.1 銅富氧底吹熔池熔煉縱向機(jī)理模型及多相界面?zhèn)髻|(zhì)行為

底吹熔煉過(guò)程中，爐內(nèi)多組元間進(jìn)行激烈的化學(xué)反應(yīng)。由底部鼓入的氧氣和從頂部加入的礦料對(duì)熔體產(chǎn)生劇烈的逆向作用，實(shí)現(xiàn)快速混合與氧化還原反應(yīng);同時(shí)由于富氧空氣壓力較大(0.4～0.6 MPa)，在上升過(guò)程中，對(duì)熔體不斷作用，釋放能量并把動(dòng)能逐漸傳遞給熔體，使熔體內(nèi)部產(chǎn)生穩(wěn)定的流場(chǎng)，在氣-液-固三相內(nèi)部及三相之間的相界面，多組元進(jìn)行快速的傳質(zhì)及傳熱行為。

由于底吹爐內(nèi)部為多相多組元的多場(chǎng)耦合體，其反應(yīng)、傳質(zhì)及傳熱行為極為復(fù)雜，為便于直觀認(rèn)識(shí)底吹熔煉過(guò)程機(jī)理，經(jīng)過(guò)對(duì)爐體反應(yīng)區(qū)的橫截面深入剖析，建立了銅富氧底吹熔池熔煉縱向機(jī)理及多相界面?zhèn)髻|(zhì)模型。

銅富氧底吹熔池熔煉機(jī)理模型橫截面(A截面)示意圖

圖2 銅富氧底吹熔池熔煉機(jī)理模型橫截面(A截面)示意圖

在模型中，爐體反應(yīng)區(qū)橫截面由上到下、由外到內(nèi)分為四個(gè)主級(jí)層，分別為煙氣層、礦料分解過(guò)渡層、爐渣層及冰銅層;同時(shí)爐渣層又細(xì)分為渣層和造渣過(guò)渡層，冰銅層細(xì)分造锍過(guò)渡層、弱氧化層和強(qiáng)氧化層，總計(jì)細(xì)化為七個(gè)次級(jí)層/區(qū)，各層的從屬關(guān)系及功能如結(jié)構(gòu)圖3所示。

圖3 橫向模型中各層/區(qū)的從屬關(guān)系及功能

2.2 銅富氧底吹熔池熔煉橫向機(jī)理模型及多相界面?zhèn)髻|(zhì)行為

圖4為底吹熔煉機(jī)理模型橫截面示意圖，揭示了底吹爐的橫向分區(qū)情況，主要為反應(yīng)區(qū)、分離過(guò)渡區(qū)、液相澄清區(qū)三個(gè)區(qū)域。

圖4 銅富氧底吹熔池熔煉機(jī)理模型縱截面(B截面)示意圖

2.3 富氧底吹熔煉過(guò)程熱力學(xué)

對(duì)銅冶金過(guò)程熱力學(xué)來(lái)說(shuō)，用氧勢(shì)-硫勢(shì)(logPO2-logPS2)作為反應(yīng)體系狀態(tài)的獨(dú)立變量，可清晰地闡明硫、氧傳遞及熔煉過(guò)程變化的基本規(guī)律。如圖5為1300℃時(shí)Cu-Fe-S-O-SiO2系氧勢(shì)-硫勢(shì)熱力學(xué)優(yōu)勢(shì)圖，可清晰地確定在不同氧勢(shì)-硫勢(shì)下的相平衡狀態(tài)，其中封閉圈內(nèi)部為煙氣-爐渣-銅锍三相共存的穩(wěn)定區(qū)域。

圖5 1300℃時(shí)Cu-Fe-S-O-SiO2系氧勢(shì)-硫勢(shì)熱力學(xué)優(yōu)勢(shì)圖

由于富氧底吹煉銅的平均溫度在1200℃左右，圖6為該溫度下的Cu-Fe-S-O-SiO2系氧勢(shì)-硫勢(shì)關(guān)系，同時(shí)結(jié)合底吹熔煉機(jī)理模型，可對(duì)銅富氧底吹熔池熔煉過(guò)程多相平衡進(jìn)行深入分析。

底吹爐內(nèi)整體上處于煙氣-爐渣-銅锍三相共存狀態(tài);強(qiáng)氧化區(qū)內(nèi)發(fā)生劇烈的氧化反應(yīng)，經(jīng)弱氧化層傳質(zhì)過(guò)來(lái)的的FeS被氧化脫硫生成FeO，甚至少量FeO會(huì)進(jìn)一步被氧化為Fe3O4及Fe2O3，部分Cu2S也被氧化為Cu2O，生成的Cu2O 、FeO 、Fe3O4及Fe2O3隨著流場(chǎng)作用分別進(jìn)入其他功能層/區(qū)參與反應(yīng)，該區(qū)主要把部分O2轉(zhuǎn)化為氧化物MexOy，并以O(shè)2和MexOy形式及向其他功能層/區(qū)傳遞O元素，該區(qū)的氧勢(shì)較高，硫勢(shì)較低;由于熔體溫度高達(dá)1200℃，礦料落到爐渣熔體上面后，促使其中的部分高價(jià)硫化礦分解為低價(jià)硫化物和單質(zhì)硫氣體，煙氣層及礦料分解過(guò)渡層的硫勢(shì)較高，氧勢(shì)降低。圖6中標(biāo)出了底吹熔煉爐內(nèi)強(qiáng)氧化反應(yīng)、礦料分解及熔煉平衡相對(duì)應(yīng)的的氧勢(shì)-硫勢(shì)區(qū)域范圍。

圖6 1200℃時(shí)銅富氧底吹熔池熔煉Cu-Fe-S-O-SiO2系氧勢(shì)-硫勢(shì)熱力學(xué)優(yōu)勢(shì)圖

2.4 底吹熔煉非穩(wěn)態(tài)多相平衡過(guò)程中氧勢(shì)-硫勢(shì)梯度變化分析

為分析整個(gè)爐內(nèi)連續(xù)空間的氧勢(shì)-硫勢(shì)連續(xù)變化情況，將反應(yīng)區(qū)、分離過(guò)渡區(qū)及液相澄清區(qū)三個(gè)區(qū)間的空間點(diǎn)連接起來(lái)，如圖7所示，通過(guò)D6和E4兩個(gè)點(diǎn)將反應(yīng)區(qū)和分離過(guò)渡區(qū)連接，通過(guò)E0和F0兩個(gè)點(diǎn)將分離過(guò)渡區(qū)和液相澄清區(qū)連接，組成一個(gè)連續(xù)的爐內(nèi)路徑，并經(jīng)過(guò)氧槍噴氣口、加料口、放锍口及放渣口等重要位點(diǎn)。

圖7 底吹爐內(nèi)各點(diǎn)連續(xù)路徑圖

沿底吹爐內(nèi)連續(xù)路徑的氧勢(shì)-硫勢(shì)梯度變化情況如圖8所示，在整個(gè)路徑中氧槍上部強(qiáng)氧化區(qū)域的D0點(diǎn)氧勢(shì)最高，大量的FeS和Cu2S被氧化脫硫生成FeO、Fe3O4、Fe2O3和Cu2O，隨著路徑延伸，D0→D6氧勢(shì)先下降，然后E4→E0上升，最后F0→F2又下降，中間D6和E4區(qū)間出現(xiàn)一個(gè)氧勢(shì)的平臺(tái)，主要是由于該區(qū)間處于氣相層，氧勢(shì)變化很小;路徑中的硫勢(shì)變化與氧勢(shì)變化趨勢(shì)相反，先上升，然后下降，最后再上升，中間平臺(tái)的硫勢(shì)較高，主要是由于礦料分解過(guò)渡層產(chǎn)生大量的單質(zhì)S2氣體進(jìn)入煙氣層。

圖8 爐內(nèi)連續(xù)路徑的氧勢(shì)-硫勢(shì)變化趨勢(shì)圖

熔煉過(guò)程中，通過(guò)調(diào)節(jié)原料成分、加料速度、富氧濃度、氧壓、氧氣鼓入流量、渣層及锍層厚度等工藝參數(shù)，使?fàn)t內(nèi)不同空間位點(diǎn)的氧勢(shì)-硫勢(shì)控制在合理的范圍，可進(jìn)一步提高底吹爐的熔煉能力。

3 熔煉過(guò)程強(qiáng)化

3.1 爐渣多組元復(fù)合因素映射關(guān)系及渣型優(yōu)化

圖9展示了(SiO2)%和(Fe)%對(duì)(Cu)%的耦合作用關(guān)系。從圖中可見(jiàn)耦合規(guī)律較明顯，由于渣中(SiO2)%+(FeO)% <100%，所以(SiO2)%+(Fe)%是有最高限度的，函數(shù)關(guān)系只能出現(xiàn)在圖中一定的區(qū)域范圍內(nèi);隨(SiO2)%升高、(Fe)%降低，(Cu)%呈降低趨勢(shì);隨(SiO2)%降低、(Fe)%升高，(Cu)%呈升高趨勢(shì);隨(SiO2)%、(Fe)%同時(shí)降低，渣中的雜相含量會(huì)增加，因此(Cu)%升高。式(13)為其擬合函數(shù)關(guān)系式。

圖9 (SiO2)%和(Fe)%對(duì)(Cu)%的映射關(guān)系圖

把(SiO2)%和(Fe)%對(duì)(Cu)%的耦合作用三維關(guān)系圖進(jìn)行平面等值化處理后，其關(guān)系如圖10所示。A和B區(qū)域?qū)?yīng)的(SiO2)%和(Fe)%范圍內(nèi)(Cu)%>3.2%，A區(qū)域主要是渣中FeO和SiO2含量太低，雜質(zhì)多引起的;B區(qū)域主要是由渣中(SiO2)%和(Fe)%對(duì)爐渣粘度、密度、界面張力等性質(zhì)產(chǎn)生影響造成的;由于A區(qū)與B區(qū)的原理不同，因此兩區(qū)域是分開(kāi)的。

圖10 (SiO2)%和(Fe)%對(duì)(Cu)%的映射關(guān)系平面等值化圖

圖10中，由點(diǎn)C到點(diǎn)D渣含Cu是逐漸降低的，其中點(diǎn)D附近區(qū)域?qū)?yīng)的(Cu)%在2.3%-2.5%。

因此在采用“FeO”-SiO2渣進(jìn)行氧氣底吹造锍熔煉時(shí)，渣型優(yōu)化為(SiO2)%: 26.5%-28%、(Fe)% :38.5%-40%，理論上渣含銅(Cu)%可保持在2.5%以下。

3.2 基于冰銅品位和渣型選擇優(yōu)化氧氣底吹煉銅過(guò)程

由于冰銅品位和渣型的選擇均對(duì)渣含銅有較大影響，因此有必要[Cu]%和 (Fe/SiO2)二因子對(duì)(Cu)%的耦合作用進(jìn)行深入分析，并優(yōu)化氧氣底吹煉銅過(guò)程。圖11展示了[Cu]%和(Fe/SiO2)對(duì)(Cu)%的耦合作用關(guān)系。

圖11 [Cu]%和(Fe/SiO2)對(duì)(Cu)%的耦合映射關(guān)系圖

從圖11中可見(jiàn)耦合規(guī)律較明顯，樣本數(shù)據(jù)空間內(nèi)，不同(Cu)%對(duì)應(yīng)的區(qū)域有明顯差異，[Cu]%高于70%時(shí)，隨(Fe/SiO2)的降低，(Cu)%呈降低趨勢(shì);(Fe/SiO2)高于1.8時(shí)，隨[Cu]%的降低，(Cu)%呈降低趨勢(shì)。

[Cu]%和(Fe/SiO2)響應(yīng)空間內(nèi)明顯分化為(Cu)%>3.2%和(Cu)%<3%兩個(gè)主要區(qū)域，如圖12所示。

圖12 [Cu]%和(Fe/SiO2)對(duì)(Cu)%的耦合映射關(guān)系圖

由圖12可知，氧氣底吹煉銅過(guò)程中，區(qū)域C1和C2所對(duì)應(yīng)的[Cu]%-(Fe/SiO2)下，渣含銅(Cu)%>3.2%，且隨著[Cu]%和(Fe/SiO2)繼續(xù)同時(shí)增大，渣含銅會(huì)進(jìn)一步增大;若在較高的(Fe/SiO2)條件下，滿足渣含銅(Cu)%<3%，那么生產(chǎn)的冰銅品位不能太高，要<71%，對(duì)應(yīng)圖中D1區(qū)域;若生產(chǎn)高品位的冰銅，[Cu]% >73%，甚至76%以上，且同時(shí)滿足渣含銅(Cu)%<3%，則渣型選擇(Fe/SiO2)<1.6，對(duì)應(yīng)圖中D2區(qū)域。

對(duì)于氧氣底吹煉銅工藝，D1區(qū)域(Fe/SiO2)較高，適合造锍熔煉;D2區(qū)域[Cu]%較高，適合生產(chǎn)高品位銅锍，其延伸區(qū)域也適合冰銅底吹吹煉;因此氧氣底吹連續(xù)煉銅工藝中的熔煉工序及連續(xù)吹煉工序可分別在D1區(qū)域和D2區(qū)域進(jìn)行，或熔煉工序及連續(xù)吹煉工序都在D2區(qū)域進(jìn)行。

4 結(jié)論

(1)深入分析銅富氧底吹熔池熔煉過(guò)程，構(gòu)建了底吹熔煉體系機(jī)理模型。該模型在反應(yīng)區(qū)沿縱向分為七個(gè)功能層，分別為煙氣層、礦料分解過(guò)渡層、渣層、造渣過(guò)渡層、造锍過(guò)渡層、弱氧化層和強(qiáng)氧化層;爐內(nèi)沿橫向分為反應(yīng)區(qū)、分離過(guò)渡區(qū)和液相澄清區(qū)三個(gè)功能區(qū);各層/區(qū)分別承擔(dān)不同的功能，構(gòu)成一個(gè)有機(jī)整體。

(2)銅富氧底吹熔池熔煉是煙氣—爐渣—銅锍三相共存體系，隨著連續(xù)加料、連續(xù)鼓氧及放渣和放锍操作的進(jìn)行，體系遠(yuǎn)未達(dá)到平衡，而是處于動(dòng)態(tài)的非穩(wěn)態(tài)近似多相平衡狀態(tài)，爐內(nèi)不同空間位點(diǎn)的氧勢(shì)-硫勢(shì)不同，存在著梯度變化。熔煉過(guò)程中，通過(guò)調(diào)節(jié)原料成分、加料速度、富氧濃度、氧壓、氧氣鼓入流速、渣層及锍層厚度等工藝參數(shù)，使?fàn)t內(nèi)不同空間位點(diǎn)的氧勢(shì)-硫勢(shì)控制在更為合理的范圍，可提高底吹熔煉水平。

(3)(SiO2)%和(Fe)%對(duì)(Cu)%的耦合作用規(guī)律較明顯，隨(SiO2)%升高、(Fe)%降低，(Cu)%呈降低趨勢(shì)。通過(guò)渣型優(yōu)化，(SiO2)%: 26.5%-28%、(Fe)% :38.5%-40%，理論上底吹熔煉渣含銅(Cu)%可保持在2.5%以下。冰銅品位對(duì)渣含銅有較大影響，D1區(qū)域適合造锍熔煉，D2區(qū)域適合生產(chǎn)高品位銅锍，氧氣底吹連續(xù)煉銅工藝中的熔煉工序及連續(xù)吹煉工序可分別在D1區(qū)域和D2區(qū)域進(jìn)行，或均在D2區(qū)域進(jìn)行。

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聲明：

“氧氣底吹煉銅機(jī)理及過(guò)程強(qiáng)化” 該技術(shù)專利(論文)所有權(quán)利歸屬于技術(shù)(論文)所有人。僅供學(xué)習(xí)研究，如用于商業(yè)用途，請(qǐng)聯(lián)系該技術(shù)所有人。

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